De aici a plecat la Mănăstirea Dalmaţilor, ajungând stareţul acesteia. A fost ucenicul Sfântului Grigorie Decapolitul. Având ascultare să îngrijească grădina mănăstirii, Cuviosul Ilarion se nevoia în smerenie şi în tăcere, asemenea înaintaşului său, Sfântul Ilarion cel Mare. Pentru viaţa lui curată, Sfântul Ilarion cel Nou a primit de la Dumnezeu darul izgonirii duhurilor necurate.
Când pe scaunul Imperiului Bizantin a venit Leon al V-lea Armeanul (813-820), împăratul care a reînceput lupta împotriva icoanelor, Sfântul Ilarion a fost chemat pe dată. Nu numai că nu a acceptat să facă voia împăratului, să se lepede de cinstirea icoanelor, dar l-a şi înfruntat pe acesta. Mânios, împăratul a poruncit să fie bătut, chinuit şi aruncat în temniţă. Trimis de Leon în faţa patriarhului iconoclast Teodot, Cuviosul Ilarion a fost din nou chinuit şi dus în temniţă pentru mai multe zile, fără apă şi pâine. După numeroase prigoniri pentru dreapta credinţă, Sfântul Teodor Studitul, reîntors la Mănăstirea Dalmaţilor, a trecut la cele veşnice la vârsta de 70 de ani.
